Buñuel, un visionari surrealista que va catalogar Viridiana com "el Quixot amb faldes", va basar la seva pel·lícula en una novel·la de Pérez Galdós que, a la vegada, feia de seqüela del film Nazarín (1959), que també era una adaptació de l'escriptor canari. La producció va ser dual entre Espanya i Mèxic: Uninci i Films 59, de Pere Portabella, van ser les empreses espanyoles que van finançar el film i el productor Gustavo Alatriste, la part mexicana. Aquesta coproducció va permetre que, un cop es va prohibir el film a Espanya (i altres països com Itàlia), es pogués distribuir al món gràcies al finançament mexicà.
La descarada història de la Viridiana, una jove que està a punt de tancar-se en un convent, va sacsejar les societats conservadores com l'espanyola. Les autoritats franquistes, desesperades per l'èxit de Buñuel a l'estranger i sense poder donar-li una rellevància patriòtica, van instar al director de cinema que rodés la pel·lícula en territori espanyol. Un moviment al qual ell va accedir, però, sense adonar-se'n les autoritats franquistes, seria una bufetada a la cara. El cineasta va aconseguir agrupar la majoria dels temes principals que abordava als seus films i esclataven contra la moral franquista: la sexualitat, la hipocresia de l'Església, les contradiccions bíbliques, la maldat en els actes de caritat o l'incest.

L'escena del Sant Sopar, a «Viridiana» Foto: Films 59, Uninci
Censura, Cannes i cintes segrestades
El català Pere Portabella, un dels estrets col·laboradors de Buñuel en l'elaboració de la pel·lícula, va explicar els litigis que van patir amb el director general de Cultura del règim franquista, responsable de la Cinematografia espanyola. Els censors van esglaiar-se en veure el final original de Buñuel -quan Viridiana truca a la porta de l'habitació del seu cosí, hi entra i la tanca darrere seu- i van suggerir modificar-lo. La idea de José María Muñoz Fontán, el director general franquista, va ser col·locar una tercera persona a l'escena. Portabella explicava l'anècdota: "L'ascensor del ministeri no podia quedar-se quiet de les rialles que ens tiràvem. El Luis no parava de dir, un ménage à trois! És fantàstic!".
La seva estrena al Festival de Cannes estava prevista com a discreta. Tot i que Buñuel arrossegava una filmografia sensacional -amb films com Los Olvidados o Él-, no havia rebut grans aplaudiments entre la crítica benestant europea. Viridiana ho va trasbalsar tot, però, en un acte de justícia tot i l'atreviment de la temàtica, el jurat va atorgar-li la Palma d'Or ex aequo. El fet més graciós és que Buñuel no es trobava a Cannes, ni se l'esperava. Hi van anar els productors, com Portabella, que explicaven entre rialles que van anar fins a la porta de l'habitació d'hotel de Fontán per demanar-li que recollís ell el premi. Va ser l'últim acte que va fer com a responsable de Cinematografia, ja que el van destituir de manera fulminant.
Les conseqüències del seu èxit van ser immediates. El diari conservador i catòlic, L'Osservatore Romano, va publicar un editorial molt dur contra Viridiana i automàticament la pel·lícula va estar prohibida a Espanya i Itàlia. Es van començar a fer projeccions clandestines arreu d'Europa on es perseguia la cinta, però les autoritats franquistes van posar-se mans a l'obra a fer el que millor sabien. Van segrestar la gran majoria dels cel·luloides i la seva destrucció. Viridiana es va poder projectar per primer cop i de manera legal a l'estat espanyol el 1977.